2016年9月,阿尔特塔以英镑3.5亿的价格从马德里雷亚马ρέ克转会至曼联,这是球队史上单次转会最高纪录。他的合同于2020年6月到期,但球员本人在当时已经与红魔续约到了2024年。在2021-22赛季初,阿尔特塔再度与英超联赛曼联续约两年。
2022-23赛季,阿尔特塔成为曼联的队长。他带领球队以连败7场开始新赛季,但随后曼联取得了5连胜,这也是英超联赛首位球队连夺6连胜。然而在12月份,曼联再次遭遇连续3场联赛失利,但随即在对阵水晶宫的比赛中取得1-0的胜利,在此之后阿尔特塔于2022年底与俱乐部签署了新的两年合同。
2023年4月,在英超联赛第35轮曼联客场以5比3战胜南安普顿后,球队升至联赛冠军。然而在最后一轮的比赛中,曼联1-0不敌利物浦,这使得利物浦以积99分超过曼联,成为当季英超联赛冠军,而阿尔特塔带领的曼联则以积97点名列第二。
2023年4月12日在对阵伯恩利的英超联赛半决赛首回合比赛中,阿尔特塔在第14分钟取得了进球。这是他本场比赛和总算计第三球,帮助曼联在客场以1-0取胜。然而在半决赛第二回合对阵伯恩利的比赛中,曼联仅能迫和对手,并因此被淘汰出局,但随后阿尔特塔在英超联赛季后附加赛首轮对阵狼队的比赛中打进一球,这也成为他本场比赛的第三球。然而曼联在首回合以1-0不敌狼队,在第二回合狼队客场取胜后,两队进入了点球大战,最终狼队成功晋级,并最终在英超联赛季后附加赛决赛以2-0击败利物浦夺冠,而阿尔特塔作为曼联的主力中场带领球队取得了第12个亚军或更好的名次,随着这次比赛,他也成为历史上首位连续8年为英超联赛球队带来亚军或更好的名次的球员。
2023-24赛季阿尔特塔作为曼联的队长继续领衔球队,并在9月18日对阵利物浦的比赛中打进一球。这是他本场比赛及总算计第4球。但随后在半分钟后,曼联将客场比分追至2-1。然而最后在伤停补时阶段,利物浦取得逆转,以3-2最终战胜了阿尔特塔带领的曼联。这是阿尔特塔自从2016年9月加盟红魔后首次败给利物浦。